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      林莽等-G-cubed：在行星過(guò)程多硫同位素效應研究的分析化學(xué)及物理化學(xué)方面取得進(jìn)展
      
										
      
											撰稿：       
											    
											發(fā)布時(shí)間：2020-06-30 

										
      
										
       　
      　　多硫同位素的非質(zhì)量分餾效應在近二十年被廣泛應用于宇宙化學(xué)、地球化學(xué)、大氣化學(xué)的許多研究中（如太陽(yáng)系原行星盤(pán)演化、火星大氣和巖漿過(guò)程、地球大氧化事件和生物大滅絕等）。然而，現今基于光化學(xué)反應的主流理論無(wú)法定量解釋所有自然樣品中的多硫同位素數據，是否存在未知的多硫同位素非質(zhì)量分餾效應，是上述所有研究的關(guān)鍵。最近的理論和觀(guān)測研究（Babikov, PNAS 2017; Lin et al., PNAS 2018; Thiemens and Lin, Angew Chemie 2019）表明，與分子對稱(chēng)性相關(guān)的熱化學(xué)反應可能可以產(chǎn)生多硫同位素非質(zhì)量分餾效應。但是，由于相關(guān)機理實(shí)驗的開(kāi)展有一定難度，該科學(xué)假說(shuō)尚欠缺實(shí)驗結果的充分支撐。由于這些反應與行星過(guò)程（如天體撞擊、火山過(guò)程）密切相關(guān)，可能對現有理論和解釋進(jìn)行重要補充或改寫(xiě)，因此急需開(kāi)展實(shí)驗研究，對近期提出的科學(xué)假說(shuō)進(jìn)行證實(shí)或證偽。

      　　元素硫是天體大氣（如早期地球、早期火星、金星、木星、木衛一）中廣泛存在的化學(xué)組分，在多硫同位素非質(zhì)量分餾效應的機理實(shí)驗研究中，元素硫也是最主要的反應物和實(shí)驗產(chǎn)物之一，因此，對其進(jìn)行高精度的多硫同位素分析是相關(guān)研究的重要手段。把元素硫還原為硫化氫是多硫同位素分析的第一步，在廣泛使用的鉻溶液還原法中，由于酸化CrCl2溶液的不穩定性，需要在每一次分析前制備該溶液（或制備后低溫急凍冷藏，需要使用時(shí)再解凍），并在短時(shí)間內對大批樣品進(jìn)行分析，以提高分析效率。然而，在物理化學(xué)實(shí)驗研究，科學(xué)家通常需要在獲取一個(gè)結果后才能根據實(shí)驗結果調整實(shí)驗設計開(kāi)展下一個(gè)實(shí)驗，對于這種樣品數量較少的研究，每次分析均需費時(shí)制備酸化CrCl2溶液的要求對研究效率造成了一定阻礙。

      　　針對上述問(wèn)題，廣州地球化學(xué)研究所同位素地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗室林莽研究員與加州大學(xué)圣地亞哥分校Mark Thiemens教授合作，開(kāi)展了分析方法的開(kāi)發(fā)改進(jìn)和物理化學(xué)機制探索的實(shí)驗研究。該研究開(kāi)發(fā)了新的元素硫還原法，發(fā)現在使用乙醇作為溶劑時(shí)，可有效改變元素硫的分子結構和反應活性，與Thode溶液的反應產(chǎn)率接近100%，解決了以往Thode溶液還原元素硫的低產(chǎn)率問(wèn)題。該方法外部重現性（δ34S、Δ33S、Δ36S的標準偏差分別小于±0.3‰、±0.01‰、±0.2‰）與傳統方法相仿，并有效避免了傳統方法耗時(shí)的前期準備工作，因此在樣品數量不多的研究中具有一定優(yōu)勢。在探索性的物理化學(xué)實(shí)驗中，該研究發(fā)現高溫低壓的反應中存在微弱的非質(zhì)量分餾信號（圖1），很可能與元素硫在反應箱中的重組反應相關(guān)（S+S2→S3），與預測基本一致，有望為火星隕石、火山灰等自然樣品的解讀提供新的角度。由于該初步實(shí)驗難以有效分離實(shí)驗反應物和產(chǎn)物，相關(guān)分餾系數尚難以標定，研究團隊正在改進(jìn)實(shí)驗設計，對相關(guān)反應的同位素非質(zhì)量分餾效應及其對行星過(guò)程的啟示作進(jìn)一步的探索。

      　　 
      圖1：不同分析方法、機理實(shí)驗、自然樣品的多硫同位素組成比較

      　　該研究得到中科院基礎前沿科學(xué)研究計劃“從0到1”原始創(chuàng  )新項目（ZDBS‐LY‐DQC035）和南方海洋科學(xué)與工程廣東省實(shí)驗室重大專(zhuān)項團隊項目（GML2019ZD0308）支持，并受益于與James Farquhar教授、Subrata Chakraborty博士和Teresa Jackson的科學(xué)討論。研究成果近期在A(yíng)GU期刊《Geochemistry, Geophysics, Geosystems》上刊出。

      　　Lin, M., & Thiemens, M. H. (2020). A simple elemental sulfur reduction method for isotopic analysis and pilot experimental tests of symmetry‐dependent sulfur isotope effects in planetary processes. Geochemistry, Geophysics, Geosystems, 21, e2020GC009051.

      　　相關(guān)論文鏈接：https://doi.org/10.1029/2020GC009051

      　
      
									
      
								
      
								
      
												
					
      
						
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